Плутоний — это вещество, имеющее широкий спектр применений, от устроения ядерного армагеддона до повседневной защиты от пожаров. Этот химический элемент массово производился в ядерных реакторах со Второй мировой войны, в отработанном ядерном топливе он встречается в различных изотопных составах, по которым можно определить такие параметры конструкции реактора, как выгорание топлива, исходная степень обогащения урана и спектральные характеристики нейтронов. Советский Союз изготовил больше плутония, чем любая другая страна. Основная его часть предназначалась для благородной цели сдерживания капиталистического империализма, однако малая доля досталась и ионизационным датчикам дыма наподобие КИ-1, РИД-1 и РИД-6М. (Буржуазные поджигатели войны предпочитали и по-прежнему предпочитают использовать для этого америций-241.) Время от времени жители бывшего СССР пытаются продавать плутони�� из старых датчиков дыма на чёрном рынке ядерных технологий, считая, что их товар привлечёт бешеные деньги террористов, стремящимся развязать ядерную войну. Чуть ниже мы подробнее рассмотрим вероятность этого.
Мне были любопытны технические характеристики плутония из советских датчиков дыма, поэтому я нашёл старый датчик КИ-1 и извлёк из него источник. Конструкция источника во многом походит на конструкцию источников детектирующих камер в виде тюбика помады из первых датчиков Pyrotronics, производившихся в США. Советский выполнен из латуни и немного шире, чем аналогичный Pyrotronics. На внутренней осевой резьбе закрепляется крышкообразная защита от альфа-частиц, закрывающая полосу, которая содержит активный осадок; таким образом регулируется степень ионизации, производимой источником в камере, а также чувствительность датчика. Ниже я опишу свой анализ гамма- и альфа-излучения этого источника, а также поделюсь своими выводами о возрасте, активности, способе производства и пригодности этого плутония для ведения ядерной войны.
Определение изотопного состава плутония методом гамма-спектрометрии
Гамма-спектрометрические измерения высокого разрешения позволяют непосредственно определить относительные концентрации Pu-238, Pu-239, Pu-240 и Pu-241 в образце плутония. При таких измерениях концентрация Pu-242 обычно определяется из эвристических корреляций с другими изотопами; непосредственно её можно измерить только при помощи дорогой и деструктивной масс-спектрометрии. Кроме того, для датировки плутония можно использовать соотношение «дочернего» Am-241 к «родительскому» Pu-241. Основы методологии подробно объяснены в Sampson, T. E., Plutonium Isotopic Composition by Gamma-Ray Spectroscopy (1986). Для вычисления концентрации Pu-242 я использовал формулу множественной линейной регрессии (multiple linear regression, MLR) Sarkar, Shah, et al. (2014).
В качестве гамма-детектора я применил свой коаксиальный детектор PGT из особо чистого германия n-типа, стоящий в гостевой спальне дома (в наименее радиоактивной комнате, как это и должно быть), экранированный свинцовыми кирпичами и градуированным внутренним экраном из листов меди и олова. При работе с плутонием практически необходимо выполнить этап подготовки, заключающийся в избирательном ослаблении гамма-радиации 59 кэВ Am-241, как это описано в упомянутой выше статье Sampson. Если этого не сделать, то эффекты наложения импульсов и суммирования пиков, вызванные интенсивным излучением Am-241, полностью подавят остальную часть спектра плутония. В качестве держателя источника я изготовил поглотитель из катанного листа кадмия и торцевых колпачков, засунув всё это внутрь медную водопроводную трубу с медными крышками. Такая схема работает за счёт того, что энергия K-края поглощения материалов-абсорберов стратегически располагается близко к энергии нежелательного излучения. При количественном измерении характеристик гамма-излучения важно также не подносить источник слишком близко к детектору. В противном случае спектр будет искажён бета-гамма-совпадениями. При наличии подходящих затухания и геометрии остаётся лишь собрать статически значимое количество счётов в спектре; в данном случае это примерно 42 часа счётов.
На графиках ниже показан гамма-спектр с аннотациями. Его можно скачать в формате ASCII в виде таблицы Excel. (Стоит отметить, что в формате ASCII отсутствуют номера каналов и калибровка энергии, поэтому придётся добавить их самостоятельно.) Как мы видим, пики Am-241 и Pu-239 разбросаны по всему графику, а Pu-238, Pu-240 и Pu-241 представлены одним хорошим пиком в окрестностях 150 кэВ. Также присутствует «внук» Am-241, Pa-233, свидетельствуя о существовании незафиксированного «сына» Np-237. U-237 является продуктом малой ветви альфа-распада Pu-241 и создаёт помехи для некоторых линий в спектре распада Am-241, так как оба нуклида распадаются в Np-237. Эти подверженные помехам энергии невозможно использовать для количественного анализа.
Для вычисления относительной активности по пикам в спектре нужно следующее:
Заменить счёты в каждом пике алгоритмами сопоставления пиков. Для этой задачи я использовал бесплатное ПО Hypermet-PC 5.12. В нём применяются старые алгоритмы, но они хорошо известны и до сих пор широко распространены. На современных системах ПО нужно запускать в DOSBox.
Скорректировать замеренные счёты на функцию эффективности энергии. Я подобрал эту функцию в программе Hypermet-PC при помощи герметичного источника Ra-226, который можно разместить в том же градуированном гасителе (и при той же геометрии измерения), что и исследуемый источник плутония.
Вычислить относительные активности на основе скорректированных на эффективность счетов с использованием табличных выходов излучения на распад для каждого вида излучения. Для своих данных я пользовался веб-сайтом nucleardata [зеркало в Internet Archive].
Оценить активность Pu-242 при помощи подходящей модели. Данные я брал из научной статьи.
После определения относительных активностей я вычислил суммарные активности, сравнив частоту гамма-счёта на счётчике Гейгера между источником КИ-1 и источником Am-241 из Pyrotronics F-3/5A примерно на 60 микрокюри (мкКи) в одинаковой геометрии счёта. Подавляющее большинство гамма-лучей, испущенных обоими источниками, было фотонами 59 кэВ от Am-241. Точность этих вычислений ограничена неопределённостью, связанной с суммарной активностью источника Pyrotronics. Относительные активности известны с гораздо большей точностью. (Стоит отметить, что приведённые в таблице неопределённости относятся к относительным измерениям.) Как следует из показанной ниже таблицы, на сегодняшний день источник КИ-1 содержит суммарную активность, примерно равную 700 мкКи, основную часть которой составляет 14-летний слабый бета-излучатель Pu-241. Следующим за ним идёт 88-летний альфа-излучатель Pu-238. В пересчёте на активность остальные радионуклиды в этом ряду имеют меньшие значения. Можно вычислить массу плутония, она составляет примерно 1 мг.
Альфа-спектрометрия
Альфа-спектрометрии плутония препятствует то, что Pu-239 и Pu-240, а также Pu-238 и Am-241 испускают альфа-частицы с очень близкими энергиями. Кроме того, общая методология процесса довольно трудоёмка, практически во всех случаях она требует химической подготовки образцов. Как и в источниках Pyrotronics, в источнике датчика КИ-1 есть устранимое загрязнение. Я протёр тканью поверхность источника, очистил её, растворил остатки в азотной кислоте и выпарил её на диск из нержавеющей стали, чтобы получить при помощи твердотельного детектора Ortec показанный ниже спектр. Несмотря на все усилия, он имеет не такое высокое техническое качество, как то, что можно ожидать при строгой радиохимической методике. Тем не менее, спектр подтверждает мои ожидания о наличии двух основных групп альфа-энергии: большей в диапазоне 5,4-5,5 МэВ (Pu-238+Am-241) и меньшей в диапазоне 5,1-5,2 МэВ (Pu-239+Pu-240).
Датировка плутония при помощи соотношения Am-241:Pu-241
Соотношение атомов Am-241:Pu-241 — это соотношение дочернего и родительского изотопов, «часы», позволяющие нам датировать плутоний. Эта методика определяет, когда Am был в последний раз сепарирован от Pu химическим способом, если предполагать, что весь материал в источнике прошёл вместе через один и тот же процесс. (Это предположение может оказаться не очень достоверным, если были смешаны разные партии Pu.) Ниже показано графическое решение системы уравнений Бейтмана, моделирующей прирост и распад Am и Pu. Возраст образца — это точка на горизонтальной оси, где решение пересекается с замеренным значением Am-241:Pu-241, представленным полосой одного среднеквадратичного отклонения между красной и синей линиями. Похоже, этому плутонию 44,9 ± 0,4 года, то есть, вероятно, он был произведён в 1972 году [прим. пер.: оригинал статьи написан в 2017 году].
Другие соотношения датировки
Для датировки можно использовать и другое звено цепочки распада Pu-241 — Pa-233. По его соотношению с Am-241 мы получили оценку в 55,4 года; по его соотношению с Pu-241 оценка равна 48,2 год��. Методика Am-241:Pu-241 дала нам прогноз в 44,9 года. Эти три датировки могли бы быть более гармоничными, если бы в смеси было примерно на 18% больше Am-241, из чего можно предположить, что часть была удалена в более ранней истории образца. Удаление могло совпасть с начальной переработкой топлива, значительно задержанной после выгрузки топлива из реактора, либо оно могло быть выполнено спустя некоторое время после первоначальной переработки. Я склоняюсь к тому, что америций в последний раз был химически сепарирован спустя примерно четыре года после выгрузки топлива: само топливо извлечено из реактора примерно 49 лет назад (выгрузка произошла в 1968 году), а процесс химической сепарации происходил в начале 1970-х и проводился селективно для Am, а прирост Np-237 (родителя Pa-233) в Pu остался практически нетронутым. Эта гипотеза гармонизирует все три датировки.
Исходный состав плутония
Вооружившись приблизительной датировкой и текущими коэффициентами активности среди всех изотопов Pu, мы можем с лёгкостью провести расчёт состава массы на момент подготовки. Для этого понадобятся табличные значения периода полураспада (или постоянных распада) изотопов. В этих вычислениях и выводах из них тоже будут использоваться допущения. Самое важное допущение, вероятно, заключается в том, что во время обработки плутоний был «свежим» (если конкретнее, разность времени между прекращением облучения и началом обработки было достаточно мала, чтобы оказаться несущественной для изотопов). Правдоподобное ли это допущение? Так как период полураспада Pu-241 составляет всего 14 лет, а логистика обработки ядерного топлива обычно требует многолетнего охлаждения, во время которого топливо находится в хранилище, перевозится от реактора и стоит в очереди на обработку, то это число, наверно, самое подозрительное, и нам следует ожидать, что его вычисленное значение и значение коррелирующей оценки Pu-242 будет иметь погрешность в меньшую сторону. Помня об этой тонкости, рассчитаем состав исходного плутония из датчика дыма КИ-1 на основании датировки Am-241:Pu-241:
Что, если плутоний на самом деле на четыре года старше (1968 год) и просто был обработан в 1972 году, как следует из датировки по Pa-233? Тогда состав будет выглядеть так, как в таблице ниже. Полагаю, здесь он более точен:
Выводы: реакторного плутония из 1970-х с низким выгоранием бояться не стоит
При исходной концентрации Pu-240, примерно равной 20%, 1 мг плутония, использованного в этом советском датчике дыма КИ-1, можно отнести по классификации к реакторному качеству, а не к оружейному. Состав плутония классифицируется на основании содержания Pu-240 из-за высокого выхода нейтронов при спонтанном делении этого изотопа, а также из-за последствий этого при прединициации в ядерном оружии. Впрочем, оружие, изготовленное из реакторного плутония вполне реализуемо. Такой выход может и не быть статистически надёжным или столь же высоким, как можно было бы ожидать от делящегося вещества оружейного качества, но оружие всё равно будет действенным. Реальным препятствием для желающих развязать ядерную войну станет необходимость сбора огромного количества (миллионов!) советских датчиков дыма через традиционные сети контрабанды ядерных материалов. (Маловероятно, что весь объём производства датчиков дыма в советской промышленности содержал больше, чем хватило бы на создание одного ядерного оружия.)
Итак, мы можем выдохнуть, ядерный холокост нам в данном случае не грозит. Добавлю ещё некоторые наблюдения об этом плутонии. Несмотря на то, что он имеет реакторное качество, из высокой доли Pu-239 и низких долей Pu-241 и Pu-238 можно сделать вывод об относительно низком выгорании, вероятно, не превышающем 5 ГВт-суток/т, в реакторе, подходящем для такой низкой степени использования (например, в реакторе для производства изотопов или с возможностью перегрузки топлива без остановки реактора). Определённые по замерам даты производства (1968 год) и последней сепарации (1972 год) позволяют исключить реакторы ВВЭР и РБМК. Вероятно, источником происхождения стал один из предшественников РБМК с графитовым замедлителем на низкообогащённом топливе, предназначенный для производства изотопов и расположенный рядом с перерабатывающим производством (например, типа АДЭ). Когда СССР в лихорадочной спешке стремился достичь ядерного паритета с американским империализмом, эти реакторы также производили оружейный плутоний.
