Поймать электрон: наблюдение процесса, занимающего квинтиллионную долю секунды

За одну секунду вокруг и внутри нас происходит множество разнообразных и очень быстрых процессов. На то, чтобы один раз моргнуть нужно всего лишь 300 миллисекунд (0.3 с), а для одного разряда молнии хватит и 30 микросекунд (0.00003 с). Столь быстрые процессы поражают своей непродолжительностью, однако есть и те, скорость которых сложно даже представить.

Определенные химические реакции активируются за счет поглощения света. В первые мгновения после поглощения распределение электронов в электронной оболочке атома меняется, что сильно влияет на протекающую реакцию и ее исход. Эти электронные перестановки занимают невероятно малый временной отрезок, часто измеряемый в аттосекундах. А одна аттосекунда равна одной квинтиллионной доле секунды, т.е. 0.000000000000000001 секунд. Отследить такие быстрые процессы крайне сложно, но вполне реально. Сегодня мы познакомимся с исследованием, в котором ученые из Фрайбургского университета (Германия) создали новую методику, позволяющую наблюдать в реальном времени колебания электронов в электронной оболочке атомов благородных газов. Какие технологии легли в основу нового метода и что удалось зафиксировать? Ответы мы найдем в докладе ученых. Поехали.

Основа исследования

Одним из самых важных явлений в квантовом мире является когерентность, когда несколько колебательных или волновых процессов согласованы во времени. По мнению ученых, понимание когерентности дает возможность лучше понять различные процессы в квантовых системах, такие как ультрабыстрый распад или формирование связей.

Чтобы изучить когерентную динамику в реальном времени, необходимы соответствующие сверхбыстрые методики, основанные на интерферометрических измерениях, отображающих эволюцию колебательной фазы возбужденных когерентностей. С точки зрения электронов такая задача становится на порядок сложнее, так как периоды колебаний масштабируются обратно пропорционально энергии возбуждения и, таким образом, требуют чрезвычайно высокой стабильности синхронизации в диапазоне от аттосекунды до зептосекунды (10⁻²¹ с, т.е. 0.000000000000000000001 секунды). Тем не менее, исключить электронные процессы нельзя, ибо в таком случае информация о системе в целом будет неполной.

Одним из вариантов решения вышеописанной задачи может быть расширение когерентной спектроскопии с временным разрешением до энергий экстремального ультрафиолета* (XUV).

Экстремальный ультрафиолет* (XUV) — электромагнитное излучение в части электромагнитного спектра с длинами волн от 124 нм до 10 нм, когда энергия фотонов равна от 10 эВ до 124 эВ.

Это позволит получить доступ к состояниям внутри электронной оболочки атома и, следовательно, к наблюдению аттосекундных процессов.

Несмотря на теоретические достоинства данной методики, есть определенные сложности в ее реализации. Одной из них является отсутствие требуемой сверхвысокой фазовой стабильности и схем фазового согласования для выделения слабых сигналов когерентности. Из-за этого на практике данный XUV метод исследования электронной когерентности пока не был реализован.

Еще одним аспектом XUV методики, обладающим большим потенциалом, является возможность управлять когерентностью. В бихроматическом методе исследования управление когерентностью было достигнуто путем манипулирования относительной задержкой между двумя XUV импульсами. Также есть способ, основанный на манипуляциях с фазами XUV импульсов.

В данной области были достигнуты определенные успехи. Так, технология формирования импульсов, доступная только в инфракрасном и ультрафиолетовом диапазонах, позволила создать усовершенствованные схемы управления, которые можно применять в нелинейной оптике и в управлении химическими реакциями. А в XUV методе манипулирование фазой было частично продемонстрировано путем изменения поляризации поля возбуждения.

Тем не менее, прямое манипулирование фазой и задержкой XUV импульса в последовательности импульсов до сих пор не было реализовано.

В рассматриваемом нами сегодня труде ученые реализуют метод фазовой модуляции для последовательностей XUV импульсов, который совершенствует инструменты управления когерентностью и когерентную нелинейную спектроскопию.

Для реализации этого были подготовлены пары XUV импульсов с полным контролем над их задержкой и относительной фазой. Был использован лазер на свободных электронах (FEL) FERMI.


Изображение №1: схема экспериментальной установки.

Пары ультрафиолетовых импульсов с фазовой синхронизацией создаются с помощью высокостабильного интерферометра на основе монолитной конструкции и используются для внедрения в основной FEL процесс посредством генерации гармоник с высоким коэффициентом усиления (HGHG). В результате получаются полностью когерентные пары XUV импульсов на определенной гармонике длины волны внедрения. Утрировано говоря, имеется основной лазерный импульс и донорский, который внедряется в основной для формирования пары XUV импульсов. Генерация гармоники в данном случае это сложения частот лазерного излучения, когда несколько излучений поглощаются, а излучается одно с частотой, равной сумме частот двух поглощенных.

Результаты исследования

Как описывалось в ранее проведенных исследованиях, существует возможность манипуляции фазой XUV через свойства донорского импульса. В данном же исследовании, как говорят сами авторы, данный метод был усовершенствован посредством внедрения высокоточного, раздельного управления фазой и синхронизацией пар XUV импульсов, избегая при этом проблемы формирования фазы на длинах волн XUV. Для этого были использованы два АОМ (акустооптических модулятора) с фазовой синхронизацией, которые управляют относительной фазой (ϕ₂₁=ϕ₂−ϕ₁) донорского импульса. На этапе HGHG внедренная фаза переходит к точно определенному фазовому сдвигу nϕϕ₂₁ для импульсов XUV на n-й гармонике что позволяет гибко манипулировать самой фазой (2а).


Изображение №2: манипулирование фазами XUV.

Управление фазой XUV продемонстрировано управлением фазы интерференционных полос XUV для энергий фотонов до 47.5 эВ (2b и 2c). Высокая стабильность, показанная на интерферограммах, говорит о том, что незначительные флуктуации возникают уже на этапе HGHG, но не на этапе генерации пар импульсов.

На этапе HGHG временные отличия между донорским импульсом и потоком электронов (примерно в 42 фс) приводят к фазовым колебаниям генерируемых импульсов XUV из-за остаточного энергетического ЛЧМ-сигнал (линейная частотная модуляция) электронного потока.

Первым «подопытным» стал гелий. Ученые решили продемонстрировать процесс отслеживания временной эволюции аттосекундных электронных когерентностей с фазово-модулированными последовательностями XUV импульсов.


Изображение №3: XUV электронная когерентность в гелии.

Рассматриваемая модель на 3а является переходом 1s²→1s4p в гелии. Первый XUV-импульс создает когерентную суперпозицию основного и возбужденного состояний (электронный волновой пакет или электронный WP), обозначаемую |ψ(τ)⟩.

Второй XUV-импульс, отстающий от первого на установленное время (τ), проецирует этот WP на стационарное состояние населенности электронов, которое измеряется ионизацией состояния 1s4p импульсом NIR (near-infrared, т.е. ближний инфракрасный диапазон), давая сигнал:

S ∝ ⟨ψ(τ)|1s4p⟩ = A(τ)^eiϕ(τ), где A(τ) обозначает амплитудную, а ϕ(τ) — фазовую эволюцию WP.

В соответствии с энергией перехода 1s² → 1s4p, равной E = 23.74 эВ, сигнал колеблется с периодом h/E = 174 ас (ас — аттосекунда), что требует чрезвычайно высокой стабильности накачки-зондирования (δτ < 20 ас) для получения данных.

Для решения этой задачи была использована фазово-циклическая схема. Комбинируя фазовую модуляцию обоих XUV-импульсов с фазово-синхронным обнаружением, можно уменьшить период колебаний сигнала более чем в 50 раз и удалить большую часть фазового «дрожания» из сигнала.

График 3b показывает временную интерферограмму, записанную при возбуждении гелия. На ней видны чистые периодические колебания индуцированного аттосекундного электронного WP, который хорошо согласуются с теоретической моделью (3с). Несмотря на достаточно низкую приложенную FEL энергию (≤30 нДж) и низкую плотность атомов в образце, удалось получить точные данные. Это говорит о наличии отличного отношения сигнал/шум и высокой чувствительности методики даже при сложных условиях длин XUV волн.

Кроме того, качество сигнала позволяет проводить прямой Фурье-анализ для получения спектральной информации (3d). Тщательная подготовка потока электронов в сопряжении со значительным сокращением времени на захват данных позволили отслеживать колебания WP вплоть до 700 фс (фс — фемтосекунда).

Исследование гелия стало моделью для невозмущенной квантовой системы, демонстрирующей долгоживущие электронные когерентности и незначительную дефазировку. После гелия исследователи приступили к рассмотрению аргона, а точнее 3s²3p⁶→3s¹3p⁶6p¹ перехода в аргоне.


Изображение №4: дефазировка резонанса Фано в аргоне в реальном времени.

6p-валентные орбитальные пары соединяются с континуумом* Ar⁺ через конфигурационное взаимодействие (4а), приводя к автоионизации*, которая в свою очередь приводит к значительной дефазировке.

Континуум* — сплошная среда, где исследуются процессы при различных внешних условиях.

Автоионизация* — спонтанная ионизация атома, молекулы или молекулярной частицы, находящихся в возбужденном состоянии.

Графики на 4b показывают записанные переходные процессы во временной области, из которых был получен комплексный WP-сигнал S(τ) = А(τ)^eiϕ(τ). В данном случае затухание сигнала отражает туннелирование WP в континуум. Преобразование Фурье S(ω) такого сигнала сильно связано с восприимчивостью образца х(ω) ∝ iS(ω)/. Следовательно, можно одновременно получить кривые поглощения и дисперсии резонанса (4с).

Для более детального ознакомления с нюансами исследования рекомендую заглянуть в доклад ученых и дополнительные материалы к нему.

Эпилог

Подводя итоги, можно сказать, что ученым вполне успешно удалось реализовать задуманное — создать новый метод сверхточной когерентной спектроскопии на основе фазово-циклических колебаний. Таким образом им удалось отследить и зафиксировать эволюцию электронных WP, которая протекает в аттосекундном временном масштабе.

Реализовать методику помогли специально подготовленные последовательности двух ультракоротких лазерных импульсов в ультрафиолетовом диапазоне на лазере на свободных электронах FERMI. Импульсы обладали определенными фазовыми отношениями относительно друг друга и были разделены точно установленным временным интервалом. Первый импульс запускал процесс в электронной оболочке (процесс накачки). Второй импульс изучал состояние оболочки чуть позднее по времени (процесс зондирования). Изменяя временной интервал и фазовое соотношение, исследователи могли сделать выводы о временном развитии в электронной оболочке.

Во время практического эксперимента с аргоном в качестве образца удалось отследить крайне быстрый и малозаметный процесс. В аргоне импульс накачки вызывал особую конфигурацию двух электронов внутри атомной оболочки. Эта конфигурация распадалась таким образом, что один электрон за очень короткое время покинул атом, который в итоге стал ионом. Именно этот процесс отсоединения электрона ученым и удалось зафиксировать. А если учесть, что этот процесс занимает порядка 120 аттосекунд, то подобный эксперимент можно назвать исключительно успешным.

В будущем ученые планируют совершенствовать свою методику и применять ее для изучения других быстрых процессов. По мнению автор��в, их труд позволит получить дополнительные сведения касательно процессов, которые ранее описывались лишь на базе теоретических моделей.

Благодарю за внимание, оставайтесь любопытствующими и хорошей всем рабочей недели, ребята. :)

Немного рекламы :)

Спасибо, что остаётесь с нами. Вам нравятся наши статьи? Хотите видеть больше интересных материалов? Поддержите нас, оформив заказ или порекомендовав знакомым, облачные VPS для разработчиков от $4.99, уникальный аналог entry-level серверов, который был придуман нами для Вас: Вся правда о VPS (KVM) E5-2697 v3 (6 Cores) 10GB DDR4 480GB SSD 1Gbps от $19 или как правильно делить сервер? (доступны варианты с RAID1 и RAID10, до 24 ядер и до 40GB DDR4).

Dell R730xd в 2 раза дешевле в дата-центре Equinix Tier IV в Амстердаме? Только у нас 2 х Intel TetraDeca-Core Xeon 2x E5-2697v3 2.6GHz 14C 64GB DDR4 4x960GB SSD 1Gbps 100 ТВ от $199 в Нидерландах! Dell R420 — 2x E5-2430 2.2Ghz 6C 128GB DDR3 2x960GB SSD 1Gbps 100TB — от $99! Читайте о том Как построить инфраструктуру корп. класса c применением серверов Dell R730xd Е5-2650 v4 стоимостью 9000 евро за копейки?