Облака слов из ВК на колене

1) Заменить на OrderByDescending

    OrderBy(x => x.Value).Reverse()

2) Исправить. Класс Dictionary имеет свойства Keys и Values

var words = new List<string>();
var frequencies = new List<int>();
foreach (var pair in wordsDictionary)
{
    words.Add(pair.Key);
    frequencies.Add(pair.Value);
}